Правильно: две трети (дробное числительное)
В школьной грамматике числительные разделяются на четыре лексико-грамматических разряда: количественные числительные (пять, сто сорок четыре), порядковые (седьмой, двадцать второй), собирательные (двое, семеро), дробные (две трети, три четвертых).
В грамматическом отношении ярким своеобразием отличаются прежде всего количественные и собирательные числительные. На этом основании в научной грамматике в состав числительного часто вводят только эти два разряда числительных. Дробные числительные вообще не выделяют в качестве самостоятельного разряда, а порядковые числительные относят к другой части речи — прилагательным, поскольку грамматические свойства порядковых прилагательных совпадают с грамматическими свойствами прилагательных.
При таком подходе так называемые дробные числительные рассматриваются как сочетания слов (часто с союзом и), имеющие числовое или количественное значение и относящиеся к разным частям речи (две трети, одна вторая, шесть седьмых, одна целая пять десятых, четыре целых и двадцать пять сотых и т. п.). Две трети представляет собой сочетание количественного числительного и существительного.
